单层GaSe中电荷转移的理论研究
0 1 引言
铁电性是电偶极子自发排列导致的集体极化现象，可通过外部电场切换。铁电场效应晶体管（fefet）被认为是下一代非易失性存储器的理想选择，具有非破坏性读取和快速重写的特性，通过双稳态铁电极化实现非易失性功能。近年来， 二维铁电性引起广泛研究兴趣，已实验证实了一些具有本征铁电性的二维范德华（vdw）层状材料，如 cuinp2s6、iv-vi 族化合物（如 snte、snse 和 sns）、in2se3 和 bi2o2se，这些二维 vdw 铁电体的自发极化源于单层中的非中心对称结构。另一方面，二维层状材料间的 vdw 相互作用较弱，层间滑动相对容易，破坏中心对称性，导致垂直铁电性的出现。然而，双层或多层系统中的层间滑动铁电性通常表现为面外（oop）极化，缺乏面内（ip）极化，并且极化场远小于单层的本征铁电非中心对称结构。近年来，对具有各种对称结构的二维材料进行铁电性探索的努力不仅扩大了铁电材料家族，还阐明了二维铁电性的机制。gase 因其独特的物理性质备受关注，关于其铁电性，虽然理论上预测双层或多层 gase 中可能存在层间滑动引发的垂直极化，但目前还没有实验证实单层或多层 gase 的铁电性。
0 2 成果简介
在这项研究中，使用机械剥离和分子束外延（mbe）技术制备了少层 γ-gase。通过对 x 射线光电子能谱（xps）、x 射线衍射（xrd）、拉曼光谱和二次谐波产生（shg）进行综合测量，验证了 gase 的晶体结构。利用压电响应力显微镜（pfm），我们揭示了室温下多层甚至单层 gase 中相互关联的面外（oop）和面内（ip）铁电性。高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（haadf-stem）和密度泛函理论（dft）计算揭示了单层 gase 中 se 亚层的层内滑动，这破坏了单层结构的镜像对称性从而导致铁电性。此外，我们制造了一种基于 gase 纳米薄片作为通道材料的 fefet 器件，该器件表现出电压可调的铁电开关行为和高通道电流开关比，进一步证明了 gase 中的面内和面外极化。fefet 器件表现出可逆极化并且不会失去非易失性铁电存储器的特性。我们的研究表明，在具有层内滑动的二维材料中，铁电性可以显著存在，并展示了基于二维铁电的存储设备的应用。
0 3 图文导读
图 1 γ-gase 的晶体结构和表征 （ a） γ-gase 结构的俯视图和侧视图;（ b） γ-gase 纳米片的拉曼光谱;（ c）γ-gase 晶体的 xrd 图谱和相应的 xrd 标准卡;（ d）、（ e） γ-gase 纳米片上 ga 3d 和 se 3d 核轨道峰的 xps 光谱
图2 γ-gase 的 haadf-stem 图像和 shg 信号 (a) 、 (b)γ-gase 沿 [001] 的haadf-stem 图像和相应的 saed 衍射图案；(c) 、(d)γ-gase 沿[100] 的 haadf-stem 图像和相应的 saed 衍射图案；(e)γ-gase 纳米片在不同激发功率下产生的 shg 光谱；( f) 极化角度 θ 相关的 shg 强度
图 3通过 pfm 在 γ-gase 纳米片上进行铁电极化切换 (a) 具有 14nm 厚度的剥离γ-gase 纳米片的原子力显微镜（afm ）形貌；(b) 在 gase 纳米片上进行的局部ss-pfm；(c)-( f) gase 纳米片的 pfm oop 振幅（c）、oop相位（d）、ip 振幅（e）和 ip 相位（f）图像；( g) 生长在 hopg 衬底上的单层 gase 的 afm 形貌；(h)、( i)分别为单层 gase 和 hopg 衬底中进行的局部 ss-pfm
图 4 gase 铁电性的理论计算 (a)-(c) gase 的畸变 q 相（ a） 、非畸变 h 相（ b） 和畸变 q’相（ c）的 a–c stem 图像; (d) q、h 和 q’相 gase 单层的几何结构; (e) gase 单层中上层和下层之间的差分电荷密度（等值面 0.0025 e/bohr^3 ，左图） 及相应的平面平均差分电荷密度（右图） ;（ f）单层中 q 相沿 z 方向的局部电势;（ g） oop（蓝色点）极化随着 se 原子位移的变化，零位移定义为 h 相; ( h) 在双层 gase 中顶层 q 相和其余层之间的差分电荷密度（ 等值面 0.0001 e/bohr^3，左图）及相应的平面平均差分电荷密度（右图） ;（ i）双层 gase 中 q 相沿 z 方向的局部电势
图 5 gase-fefet 器件的非易失性存储器应用 (a)、(b) 分别为装置的示意图和光学显微镜图像;（ c） gase-fefet 器件的 kpfm 图像;（ d） gase 纳米片在不同 vds（ 5 ， 10v） 下的传输特性曲线 ids–vgs;（ e） 输出曲线 ids– vds 在不同扫描最大vds 下的滞回曲线;（ f） 滞回输出曲线 ids–vds 通过施加从 80 v 到−80 v 的栅极电压表现出栅极可调谐效应;（ g） 脉冲栅极电压偏置极化（ ±80 v） 后调节可切换二极管效应；（ h）、（ i）通过应用周期脉冲通道偏置或栅压，对 gase-fefet 忆阻器进行电阻切换
0 4 小结 本文利用鸿之微rescu软件，通过实验表征和理论计算，明确证明了 gase 具有二维铁电性，甚至在单层情况下也存在。单层具有镜像对称结构的 gase 展现了面内（ip）和面外（oop）铁电性，其起源于 se 原子亚层的层内滑动。强烈的极化强度进一步证实了层内滑动在多层 gase 的铁电性中起主要作用。我们发现 gase 中的 ip 和 oop 铁电极化相互关联，并可以通过施加通道或栅极偏置来反转。在gase-fet 忆阻器中，铁电电阻开关表现出高的 lrs/hrs 比和可逆性。我们的研究不仅扩展了二维铁电材料的基本物理机制，还为铁电非易失性器件的实际应用提供了新的选择。
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