CO2辅助生成富含晶界的Cu催化剂实现高效CO-CO偶联
近日，《国家科学进展》在线发表了中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心高敏锐教授课题组的研究成果，该研究团队研究了铜基钙钛矿氧化物la2cuo4在电化学co2还原过程中的结构演化过程和催化性能。
结构表征揭示，在co2的辅助下，la2cuo4钙钛矿氧化物中的la位点能够从晶格中脱出溶解，诱导了晶格中cu位点的还原和重排，最终形成富含晶界的多晶铜纳米电催化剂。电化学测试表明，该催化剂在中性电解液中表现出优异的co2还原性能：在500 ma cm-2的总电流密度下，多碳产物的法拉第效率为80.3%，显著优于常规cuo衍生的cu催化剂。通过结构表征和原位拉曼光谱分析，研究人员发现，由于原位重构过程中形成的丰富晶界缺陷结构，la2cuo4衍生的cu表面富含低配位cu原子，增强了反应中间体co的吸附能力，从而促进了决定多碳产物生成效率的关键co-co偶联步骤。同时，该设计能有效抑制副产物h2的生成。
la2cuo4和cuo衍生的铜催化剂（分别标记为pod-cu，od-cu）电还原co2性能比较图。不同co2还原测试电位下pod-cu和od-cu催化剂的产物法拉第效率比较图（a）、多碳产物几何电流密度比较图（b）和多碳产物质量活性比较图（c）。
该工作展示了结构多变性钙钛矿材料在催化co2电还原制备高附加值碳基燃料的巨大潜力，为设计高效的铜基催化剂提供了新的思路。
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